Structural characterizations and of Co6Ni4.

Major Contributions
 

1.A series of CoxNi10–x heterostructured catalysts was developed, with Co6Ni4 achieving exceptional NO3RR performance—requiring only −0.276 V to reach 1 A cm⁻², delivering up to 99.21% Faradaic efficiency for NH₃, and maintaining stability for over 120 h (and 240 h in MEA operation). 

2.Ni incorporation modulates Co’s electronic structure, enhances electron transport, and creates abundant Co/Ni interfaces that preferentially adsorb NO₃⁻/NO₂⁻ on Ni sites, keeping Co in an electron-rich state and effectively suppressing Co reconstruction and Co(OH)₂ accumulation. 

3.Operando XAS, in situ Raman, ATR-FTIR, and DFT reveal that Co6Ni4 resolves the electron-adsorbate imbalance by accelerating electron delivery and optimizing adsorption pathways, enabling highly efficient, stable, and wide-potential-range NO3RR suitable for industrial-grade ammonia synthesis.

主要貢獻
 

1.異質結構展現卓越性能：開發了一系列 CoxNi10–x異質結構催化劑，其中 Co6Ni4 表現出極為優異的硝酸鹽還原（NO₃RR）性能。

2.低電壓大電流：僅需 -0.276 V 即可達到 1 A cm-2 的工業級電流密度。

3.高效率與長壽命：氨（NH3）的法拉第效率高達 99.21%，並在一般測試中保持超過 120 小時的穩定性（在膜電極組 MEA 運行中更長達 240 小時）。

4.鎳引入調控電子結構與抑制重構：
鎳（Ni）的引入調節了鈷（Co）的電子結構，增強了電子傳輸，並創造了豐富的 Co/Ni 界面。這些界面優先將 NO₃⁻/NO₂⁻吸附在 Ni 位點上，使 Co 保持在富電子狀態（electron-rich state），從而有效抑制了 Co 的表面重構以及氫氧化鈷（Co(OH)2）的堆積。

5.解決電子-吸附質不平衡：
透過 Operando XAS、原位拉曼（In-situ Raman）、ATR-FTIR 及 DFT 計算揭示：Co6Ni4 透過加速電子傳遞與優化吸附路徑，解決了「電子-吸附質不平衡」的問題。這實現了高效、穩定且寬電位範圍的 NO₃RR，適用於工業級氨合成。